به لحاظ سازوکار عمل OCM دو نظر عمده برای فعالسازی پیوند C–H در متان وجود دارد که گسسته شدن همگن و ناهمگن پیوند است [1]. در گسسته شدن همگن مولکول متان با شکل فعال شده اکسیژن موجود در سطح کاتالیست، ترکیب شده و رادیکال متیل را تولید میکند. این رادیکال به نوبه خود با رادیکالهای مشابه ترکیب شده به اتان و همرده بالاتر تبدیل میشود. در گسسته شدن ناهمگن، واکنش متان روی سطح کاتالیست به شکل واکنش اسید و باز انجام میگیرد. در این واکنش نیز رادیکال به طور غیر مستقیم تشکیل میشود. ساز و کار گسسته شدن ناهمگن پیوند C–H به دلیل این که اکثر کاتالیزورهای OCM بازی هستند، مورد تأیید بوده است.در عین حال مواردی وجود دارد که با این ساز و کار قابل توضیح نیست.
مکانیسم پذیرفته شده برای فرآیند زوج شدن اکسایشی متان، مکانیسم همگن- ناهمگن است. طبق این مکانیسم، متان روی سطح کاتالیزور توسط گونههای اکسیژن سطحی (اکسیژن شبکه سطحی و یا اکسیژن جذب شده در سطح) فعال میشود و در نتیجه رادیکالهای متیل و گونههای هیدروکسیل سطحی تشکیل میگردند [1]:
پیش گفتار 3
فصل اول
1-1- مقدمه 4
1-2- زوج شدن اکسایشی متان 6
1-3- مکانیزم واکنش 9
1-4- کاتالیستهای فرآیند زوج شدن اکسایشی متان 13
1-4-1- فلزات قلیایی و قلیایی خاکی 15
1-4-2- لانتانیدها و اکتنیدها 15
1-4-3- فلزات واسطه 16
1-5- راکتورهای فرآیند OCM 16
1-5-1- راکتور بستر ثابت 17
1-5-2- راکتور غشایی 19
1-5-3- راکتور بستر سیال 20
فصل دوم: سیال سازی
2-1- مقدمه 22
2-2- پدیده سیالیت 22
2-3- نمودار افت فشار در مقابل سرعت 25
2-4- رفتار مایع مانند یک بستر سیال 28
2-5- مزایا و معایب بسترهای سیال برای عملیات صنعتی 28
2-5-1- مزایا 28
2-5-2- معایب 29
2-6- درهم آمیختن و بهم پیوستن ذرات در دمای بالا 30
2-7- انواع سیالیت گازی بدون حمل ذرات 31
2-8- طبقه بندی Geldart از ذرات 32
فصل سوم: زوج شدن اکسایشی متان در راکتور بستر سیال
3-1- مقدمه 35
3-2- تاثیر دما و ترکیب خوراک گاز 36
3-3- اثر سرعت گاز 39
3-4- اثر ارتفاع بستر 41
3-5- اثر اندازه ذرات 44
3-6- اثر حضور اتان در خوراک 45
3-7- اثر رقیق کردن بستر کاتالیستی با جامد بیاثر روی عملکرد راکتور 46
3-8- عوامل دیگر 47
3-8-1- اثر ماکزیمم قطر حباب 47
3-8-2- اثر دما در بخش بالایی بستر 47
3-8-3- اثر توزیع خوراک اکسیژن و طراحی توزیع کننده ثانوی 48
فصل چهارم: فعالیتهای تجربی
بررسی واکنش زوج شدن اکسایشی متان روی کاتالیست Mn/Na2WO4/SiO2 50
4-1- روش ساخت کاتالیست 50
4-2- تعیین مشخصات کاتالیست 51
4-3- بررسی خاصیت اکسایشی- کاهشی کاتالیست در حالت گذرا 51
4-4- بررسی عملکرد کاتالیست 55
4-5- بررسی کاتالیست از دید سیالیت 56
4-6- سیستم تست عملکرد کاتالیست در فرآیند زوج شدن اکسایشی متان 57
4ـ6ـ1ـ بخش خوراک دهی 57
4-6-2- نوع راکتور آزمایشگاهی 59
4-7- سیستم آنالیز 60
4-8- کالیبراسیون سیستم آزمایشگاهی 61
4-8-1- کالیبراسیون کنترل کننده جریان جرمی (MFC) و روتامتر 62
4ـ8ـ2ـ کالیبراسیون دستگاه GC 63
4-8-3- ارائة نمونة محاسبات کالیبراسیون و نتایج حاصل از بررسی عملکرد 63
4-8-4- محاسبات درصد تبدیل متان، انتخابپذیری محصولات و موازنه کربن 64
4-8-4-1- درصد تبدیل متان 64
4-8-4-2- انتخابپذیری محصولات 65
4-8-4-3- موازنه کربن 66
فصل پنجم: نتایج و بحث
5-1- نتایج تعیین مشخصات کاتالیست 68
5-2- نتایج بررسی خاصیت اکسایشی- کاهشی کاتالیست 69
5-3- نتایج تست عملکرد کاتالیست 77
5-3-1- اثر دما 77
5-3-2- اثر دبی خوراک 80
5-3-3- اثر ترکیب خوراک 86
فصل ششم: نتیجهگیری و پیشنهادات 88
مراجع 91
پیوستها 96
ضمیمه – الف 96
ضمیمه – ب 98
شامل 114 صفحه فایل word